来源:大连日报
发布时间:2018-09-08
本报讯(崔晓菊 高鹤华 记者谢小芳)近日,中科院大连化物所催化基础国家重点实验室邓德会研究员和包信和院士带领的研究团队在长期深入研究二维催化材料和纳米限域催化的基础上,发现石墨烯限域的单原子铁中心可以在室温条件下(25℃)直接将甲烷催化转化为高附加值的C1含氧化合物,为温和条件下甲烷转化高效催化剂的设计提供了新思路。
甲烷是天然气、页岩气、可燃冰的主要成分,甲烷转化成高附加值的燃料或化学品是世界能源经济的迫切需求。然而,甲烷是最稳定的烷烃分子,具有高度的四面体对称性,其电离能高、不具有电子亲和性、没有永久电偶极矩且极化率低,极难在温和条件下活化。因此,甲烷的选择活化和定向转化一直是世界性的难题,被誉为化学领域“圣杯”式的研究课题。为了克服高的反应能垒,甲烷的转化往往需要在高的反应温度(600℃~1100℃)下进行,如何降低反应温度,将对其基础研究和工业应用具有重要意义。
该团队在前期研究的基础上,经过长达6年的努力,设计出一系列石墨烯限域的3d过渡金属中心(锰、铁、钴、镍、铜)催化材料,发现石墨烯限域的单铁中心在室温条件下,以双氧水为氧化剂,可以直接将甲烷催化转化为C1含氧化合物。团队与韩秀文研究员、李海洋研究员等合作,借助高分辨液体核磁共振波谱和自行研制的飞行时间质谱原位表征等手段,揭示了催化反应的过程和本质。
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