来源:《中国科学报》
发布时间:2020-08-24
本报讯(记者刘万生 通讯员高玉英)近日,中科院大连化学物理研究所李灿院士、范峰滔研究员团队在表面等离激元光催化界面电荷分离研究上取得新进展,揭示了催化位点的电荷浓度与偏振角度的定量关系。相关研究成果发表在《德国应用化学》上。
金属纳米颗粒表面等离激元具有独特的光学性质,在分析科学、纳米材料、光电子学特别是太阳燃料合成领域广受关注,然而,等离激元载流子寿命一般较短,很难与较慢的化学反应时间尺度相匹配。如何在界面上有效分离等离激元电荷并转移到反应位点,成为这一领域的关键科学问题。
研究人员之前利用自主研发的空间分辨的表面光电压显微镜给出了可视化图像,发现表面等离激元空穴局域在Au/TiO2界面上。近日,在金纳米颗粒二聚体中,他们发现,耦合效应介导的等离激元电荷在纳腔的聚集现象显著促进多质子参与的水氧化反应活性。在该研究中,他们发现了表面等离激元光催化剂电荷分离的偏振效应。
通过改变入射光偏振角度,研究人员研究了催化位点局域的电荷浓度,得到最优的电荷分离偏振角度,当入射光的偏振角度垂直于光催化剂Au颗粒/TiO2界面时,表面光电压信号最大,电荷界面注入效率最高。结合角度分辨的散射光谱和理论模拟,他们初步探讨了电荷浓度偏振依赖性的内在原因,并利用水氧化催化反应作为探针反应,确认了偏振效应对催化活性的影响。
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