来源:《中国科学报》第1版 要闻
发布时间:2022-08-09
本报讯(见习记者孙丹宁)中科院大连化学物理研究所催化基础国家重点实验室李灿院士研究团队在光催化有机物溴化领域取得新进展。以HBr为溴源,团队构建了以有机—无机杂化钙钛矿材料为光催化剂的光催化溴化体系,在室温常压可见光照射下,实现芳烃溴化反应,高效获得芳香溴化物的同时联产氢气。近日,相关研究成果发表在我国主办的国际刊物《催化学报》(Chinese Journal of Catalysis)上。
有机溴化物广泛应用于化工行业,在医药、农药、染料、香料、增塑剂、阻燃剂等领域有重要应用。利用HBr作为溴化试剂的溴化脱氢反应是理想的绿色溴化反应,但通过常规催化技术在温和条件下很难实现此反应。光催化在原理上有望利用HBr实现此过程。然而由于大多数半导体光催化剂在强酸性的HBr环境中不稳定,目前,光催化直接溴化反应尚未见文献报道。
研究团队在前期工作中发现,有机—无机杂化钙钛矿甲基胺溴化铅(MAPbBr3)可以在HBr中稳定存在。该工作以MAPbBr3为光催化剂、HBr为溴源,实现芳香化合物的溴化反应,同时产生氢气。由于MAPbBr3在HBr饱和溶液中形成了溶解—析出动态平衡,可保持MAPbBr3在光催化过程处于稳定状态。采用0.75wt% Pt/Ta2O5助催化剂和导电聚合物聚3,4—乙烯二氧噻吩/聚苯乙烯磺酸盐(PEDOT:PSS)分别作为电子和空穴传输层,有效促进光生电子和空穴的分离,显示了较高的光催化溴化反应活性。
通过这种温和、绿色且高效的光催化溴化反应,一系列芳香化合物均可转化为相应的溴化物,具有普适性,并且可以用于结构复杂的天然产物以及药物的后期溴化功能化。
《催化学报》创刊于1980年,由中科院大连化学物理研究所和中国化学会共同主办,是中国化学会催化学会会刊。近年来,为提升期刊水准,主编及编委带头将计划投稿到国际顶级化学期刊上的论文转投到《催化学报》。除报道的这篇文章外,期刊还发表了单原子催化、二氧化碳加氢制甲醇、酶复合催化剂原位合成新方法等催化前沿方向的具有原创性的工作。《催化学报》SCI影响因子由2014年的1.96提升到12.92,接近国际催化领域权威刊物《美国化学会—催化》(13.7)。《催化学报》还被评为“中国最具国际影响力学术期刊”,入选“中国科技期刊卓越行动计划”重点期刊。
相关论文信息:https://doi.org/10.1016/S1872-2067(22)64101-9
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