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我所二氧化碳催化加氢合成异构烷烃研究取得新进展
  www.dicp.cas.cn    发布时间:2018-09-27    供稿部门:DNL19T3
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  近日,我所碳资源小分子与氢能利用创新特区研究组(DNL19T3)孙剑和葛庆杰研究团队在CO2催化加氢合成异构烷烃研究方面取得新进展,相关研究成果以研究论文形式在美国化学会出版的ACS Catalysis上发表。

  以CO2为碳源,与可再生能源电解水产生的H2催化转化为高附加值的烃类化合物,不仅可实现CO2减排,还可解决对化石燃料的过度依赖及可再生能源的存储问题,具有重要的战略意义。精准调控C-O键活化和C-C键偶联是CO2加氢转化中非常具有挑战性的问题,是实现CO2高效转化利用的关键。该团队近年来通过设计多活性位催化剂,已经实现了CO2加氢直接转化制取汽油馏分烃(Nature Communications),线性a-烯烃(Communications Chemistry)和低碳烯烃(Catalysis Science & Technology)。

  在本工作中,位健、姚如伟等通过将Na-Fe3O4和HMCM-22分子筛耦合组成多功能催化剂,实现了逆水汽变换、C-C偶联和异构化三个串联反应的高效协同催化,成功利用CO2和H2一步、高收率地合成了异构烷烃。当CO2单程转化率控制在26%左右时,CO选择性仅为17%,碳氢化合物中C4+烃选择性可达82%,而其中异构烷烃占比高达74%,时空收率可达105 mgiso gcat-1h-1。研究表明,MCM-22分子筛具有的独特孔道结构和Brnsted酸性质促进了烯烃中间体向异构化反应方向进行,同时抑制了芳构化反应。此外,该研究还对异构烷烃形成历程、分子筛失活原因、积碳形成本质以及分子筛再生方法等进行了探讨。该工作为CO2加氢制取高碳烃催化剂的设计和应用提供了新思路。

  上述研究工作得到了国家自然科学基金、中科院战略性先导科技专项和中科院青促会等项目的资助。(文/图 位健、姚如伟)

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