催化基础国家重点实验室纳米和界面催化研究组(502组)受邀撰写的综述文章“In situ solid-state NMR for heterogeneous catalysis: a joint experimental and theoretical approach”在近期出版的Chemical Society Reviews上发表(Chem. Soc. Rev., 2012, 41, 192-210.http://pubs.rsc.org/en/Content/ArticleLanding/2012/CS/c1cs15009j)。
文章综述了近十年来该研究组利用原位固体核磁共振技术在多相催化领域取得的重要进展。文章介绍了原位固体核磁共振方法及其在酸性表征、催化反应机理和反应动力学中的应用,强调了实验结合理论计算在确定反应中间体结构及反应机理研究中的重要作用。
近年来,该研究组致力于发展原位固体核磁共振方法以及核磁共振信号灵敏度增强技术,在催化反应及材料表征领域取得了一些重要成果。例如,与美国西北太平洋国家实验室合作,利用高场95Mo NMR(21.1 Tesla)研究了甲烷芳构化反应中碳化钼活性物种。相关结果发表在《美国化学会志》(J. Am. Chem. Soc., 130(2008)3722-3723);在自行研制的一套与固体核磁共振仪耦合的动态催化反应系统中,采用激光诱导超极化129Xe技术,首次在模拟催化反应条件下直接观察到了甲醇分子在孔径为0.8nm的CHA分子筛孔道扩散和脱水过程,并精确获得了分子扩散和反应的动力学参数。相关方法和实验结果以研究论文形式(Article)发表在《美国化学会志》(J. Am. Chem. Soc., 131(2009)13722-13727),被认为是“一种对纳米孔催化反应研究具有重要意义”的发明。
此外,该研究组一直致力于基础催化与应用催化的结合。与低碳烃综合利用及沸石催化材料研究组(DNL0804组)合作利用固体核磁共振技术深入研究了烯烃歧化反应以及共结晶分子筛的结构。相关工作分别发表在J. Catal.,J. Phys. Chem. C等刊物。与甲烷及低碳烃转化新催化过程研究组(DNL0802组)合作在离子液合成分子筛领域也取得了重要进展,相关工作发表在Chem. Eur. J., Phys. Chem. Chem. Phys.等刊物。(文/徐舒涛、韩秀文 图/徐舒涛)