近日,低碳催化与工程研究部田鹏研究员、刘中民院士团队在沸石分子筛合成研究方面取得新进展,通过发展合成新策略,首次合成硅铝比(SiO2/Al2O3)高达15.6的高硅Y沸石分子筛。
流化催化裂化(FCC)和加氢裂化是目前石油炼制工业中最重要的原油二次加工过程,也是重油轻质化的核心工艺。具有FAU拓扑结构的高硅Y沸石是当前工业裂化催化剂的主要活性组分,其工业消耗量居全球固体催化剂首位。常规合成Y沸石固有的低硅骨架特性以及由此导致的结构不稳定性,成为材料直接应用的主要瓶颈。工业实践和基础研究均表明:提高Y沸石骨架硅铝比是改善酸性质、提高稳定性、进而提升催化剂反应性能的最佳途径。目前工业广泛使用的高硅Y沸石主要通过对常规合成的Y沸石进行后处理获得,不仅操作复杂,耗能费时,晶体表面和内部也会存在脱铝梯度,造成酸中心分布不均。与之相比,直接合成的高硅Y沸石结构完美,铝分布均匀,是理想的催化材料,也是工业界和科研人员一直追求的目标。然而,过去60年来,Y沸石的骨架硅铝比始终难以突破5至9的限制,高硅Y沸石的直接合成一直是分子筛合成领域的巨大挑战。
该项研究中,研究团队提出高硅Y沸石的合成新策略(NOA-co策略),在高分散的FAU晶核溶液、较大体积的有机模板剂、低碱度的合成凝胶三者协同作用下实现了其直接合成。基于NOA-co策略,研究团队发现多种高效合成高硅Y沸石的有机模板剂,并对晶化机理进行了探讨。
NOA-co策略合成的高硅Y沸石的粒径尺寸为100至250 nm,具有高的结晶度、优异的热/水热稳定性。与后处理法所得的高硅Y沸石相比,NOA-co策略直接合成的材料具有更多的强酸中心,且酸中心分布相对均匀,在大分子原料的裂化反应中表现出优异的催化活性。NOA-co策略的提出为高硅沸石的合成提供了研究新思路。
上述研究成果发表在《先进材料》(Adv. Mater.)上。该工作得到国家自然科学基金项目、前沿科学重点研究计划项目、大连化学物理研究所自主部署基金项目的资助。(文/王林英 图/朱大丽)