近日,我所分子反应动力学国家重点实验室、大连光源科学研究室袁开军研究员团队,与中国科学技术大学王兴安教授合作,利用自主研发的基于大连相干光源的离子成像实验装置,首次在CS2分子的光解中观测到C+S2产物通道,为天文观测到的星际介质S2的直接来源提供了实验证据。
星际空间硫化物的产生与演化是十分重要的研究课题。20世纪80年代,国际紫外线探测器人造卫星(IUE satellite)陆续在多颗彗星上观测到了CS、S2分子,而其母体分子CS2由于没有永久偶极矩,在很长一段时间内没有被观测到。目前,普遍认为CS2是慧核、星际尘埃或冰核中存在的气体分子,而CS和S2是CS2光解产生的。但是,CS2主要的解离机理并不十分清楚,S2也没有被实验直接观测到。因此,CS2的光解研究有助于人们进一步了解彗星及星际尘埃的物质组成及其相互演化过程,为天文观测提供更多相关证据以及观测方法。
该团队利用大连相干光源结合时间切片—离子速度成像装置,对CS2分子在紫外波段的双光子光解和极紫外波段的单光子光解动力学展开研究,实验中不仅观测到了CS2分子直接解离产生C+S2的产物通道,同时获得了具有振动量子态分辨的电子基态和电子激发态产物S2(X3Σg-/a1Δg/b1Σg+)。此外,该团队还结合理论计算给出了解离机理,其中1B2电子激发态在CS2分子的异构化及随后的解离过程中发挥了至关重要的作用。此项研究解释了星际中S2碎片可能直接来源于CS2分子的辐射解离。
此前,该团队还探测了OCS分子解离生成C+SO的产物通道(The Journal of Physical Chemistry Letters,2019)。结合本工作,该团队证明典型的三原子分子ABC解离还有另外一个产物通道,即中间原子抽取通道(B+AC),这个通道有可能是普遍存在的,有望为天文观测提供更多相关依据以及观测方法。
相关成果发表在《物理化学快报》(The Journal of Physical Chemistry Letters)上。该工作得到国家自然科学基金委动态化学前沿研究中心、国家自然科学基金、中科院关键技术团队等项目的资助。(文/图 李振兴)