近日,我所无机膜与催化新材料研究组(504组)杨维慎研究员、班宇杰副研究员团队提出以简单“零维分子”——2-甲基咪唑(mim)为基元,构筑高选择性分子筛膜,实现氢气(H2)和二氧化碳(CO2)分子的有效分离。该“零维”分子筛膜在高纯H2获取及CO2捕获中具有重要应用潜力。
分子筛膜一般由纳米孔材料(例如沸石、金属-有机骨架)等制备得到。其本征孔结构可实现分子传输分离,在高效、低能耗化工分离领域发挥着重要作用。目前广泛研究的经典分子筛膜是以三维微米晶粒或二维纳米片为主要构筑基元,但是由于基元间属“弱连接”,晶间缺陷不可避免,因此分子筛膜分离的选择性受到极大限制。
本工作中,该团队借助具有开放金属位的活性基层,诱导mim蒸气分子在活性基层上定向“着陆”,实现“零维分子”的有序组装,形成高度取向的超分子阵列膜(Supramolecule array membrane, SAM),即“零维”分子筛膜,可利用该分子筛膜的埃米级分子间隔,实现精确筛分具有微小尺寸差异的H2(0.289nm)和CO2(0.33nm)分子。研究发现,“零维”分子筛膜中的构筑基元凭借超分子的相互作用有序聚集,可全面消除经典分子筛膜的晶间缺陷,与目前性能最优的分子筛膜相比,其H2和CO2的分离选择性提高了一个数量级。“零维”分子筛膜以“零维分子”直接作为基元构筑新一代分子筛膜,该理念变革了传统分子筛膜的构筑基元类型、微观堆砌模式和分离传输通道,对分子筛膜的发展具有重要指导意义。
相关工作以“High-selective Supramolecule Array Membrane Made of Zero-dimensional Molecules for Gas Separation”为题,于近日发表在《德国应用化学》(Angew. Chem. Int. Ed.)上。《德国应用化学》编辑称“同行评议一致认为该工作所报道的结果很重要甚至非常重要”,“仅有不到 10% 的文稿可获得如此积极的评价”。该工作的第一作者是我所504组2018级博士研究生赵萌和班宇杰副研究员。该工作得到国家自然科学基金委重大项目、中国科学院战略性先导专项B类“能源化学转化的本质与调控”等项目的支持。(文/图 班宇杰)
文章链接:https://doi.org/10.1002/anie.202108185