近日，我所光电材料动力学研究组（1121组）吴凯丰研究员团队在量子点自旋光物理研究中取得重要进展，率先实现了室温下对低成本溶液法制备的胶体量子点的自旋相干操控。这一成果在量子信息科学、超快光学相干操控等领域具有重要意义。
量子信息技术是指以微观粒子（或准粒子）的量子态表示信息，并利用量子力学原理进行信息存储、传输和处理的技术。对固态材料中的自旋量子比特进行相干操控，是实现量子信息技术的重要途径之一。目前已报道的相关固态体系主要包括外延生长量子点以及“点缺陷”材料（如金刚石色心等）。然而，外延生长量子点的制备工艺复杂、造价昂贵，且其自旋操控一般需要在液氦温度下进行。虽然“点缺陷”自旋的室温相干操控已被实现，但如何规模化、可控地制备这类材料是巨大挑战。因此，若能在室温下实现低成本材料的自旋相干操控，对量子信息技术的发展将产生深远影响。
吴凯丰研究团队一直致力于胶体量子点的超快光物理与光化学研究。这类量子点不但可用相对温和的化学法在溶液中宏量制备，而且其限域效应强，光电、自旋等性质精准可调。尤其是近年来兴起的铅卤钙钛矿量子点，其旋轨耦合效应特别有利于通过光学方法高效注入自旋极化，同时其强烈的光-物质相互作用可促进自旋的光学相干操控。研究团队近期也在CsPbI3钙钛矿量子点中观测到激子自旋的系综量子拍频并解析了其物理机制（Nat. Mater. 2022）。
在本工作中，考虑到量子点中的电子-空穴交换作用导致了复杂的激子裂分及光学取向行为，研究团队创新性地制备了钙钛矿量子点的单空穴自旋极化态，并基于自行研制的多脉冲飞秒磁光技术实现了室温相干操控。团队通过在CsPbBr3量子点表面化学修饰蒽醌分子，在亚皮秒尺度捕获量子点的光生电子，猝灭电子-空穴交换作用，在室温下得到百皮秒量级的空穴自旋，在外加磁场下，该空穴自旋发生拉莫尔进动；借助一束亚带隙光子能量的飞秒脉冲，利用光学斯塔克效应产生赝磁场，成功实现了对空穴自旋的量子态相干操控。考虑到自旋相干寿命在百皮秒量级，借助百飞秒（约为0.1皮秒）级的激光脉冲，研究人员在自旋退相干之前原则上可开展上千次的有效操控。
相关文章以“ Room-temperature coherent optical manipulation of hole spins in solution-grown perovskite quantum dots ”为题，于近日发表在《自然-纳米技术》（Nature Nanotechnology）杂志上。该工作的共同第一作者是我所1121组博士生蔺煦阳、韩瑶瑶博士。上述工作获得了中科院稳定支持基础研究领域青年团队计划、国家重点研发计划、国家自然科学基金及我所创新基金的支持。（文/图 蔺煦阳、韩瑶瑶）
