近日，我所催化基础国家重点实验室理论催化创新特区研究组（05T8组）肖建平研究员团队与中国科学技术大学曾杰教授团队、电子科技大学夏川教授团队合作在二氧化碳（CO2）转化研究方面取得新进展。合作团队通过共掺杂策略实现了优异的甲烷生产性能，峰值法拉第效率达到了73%，甲烷部分最大的电流密度达到-462mA/cm2。
CO2的大量排放引起了温室效应并造成了全球变暖。由间歇性可再生能源供电进行电催化CO2转化，为解决这一全球问题提供了可能性。目前，CO2利用效率和还原选择性控制仍然具有挑战性。肖建平团队在前期工作中对CO2电化学还原的反应活性和机理进行了系统研究（Nat. Commun.，2020；Nat. Nanotechnol.，2021；Adv. Mater.，2021；Nat. Commun.，2023）。
本工作中，肖建平团队基于自主开发的图论和反应相图分析算法（ACS Catal.，2021），根据全局能量最优准则发现，B掺杂剂能有效增强Cu位点的反应性与吸附能，更稳定的COOH*和CHO*可以促进CO2和CO的质子化，从而在不同的应用电位下促进Cu-NxBy位点的CH4生产。实验制备的BNC-Cu催化剂在CO2转化为CH4的性能上比无B的NC-Cu性能好。研究表明通过对Cu-N4位点进行部分B置换的修饰，理论上证明了对CO*和CHO*中间物的增强吸附有利于CH4的生成。
相关研究以“Manipulating local coordination of copper single atom catalyst enables efficient CO2-to-CH4 conversion”为题，于近日发表在《自然一通讯》（Nature Communications）上。以上工作得到国家重点研发计划、国家自然科学基金、榆林创新院人工智能科技专项等项目的资助。（文/图 张文）
