近日，我所催化基础国家重点实验室纳米与界面催化研究中心（502组群）包信和院士、傅强研究员团队在反应诱导催化剂表界面结构动态演变研究中取得新进展，发现逆水气变换反应产物H2O和CO先后主导氮化钼催化剂的表面活化，导致其表面重构为活性更高的氧化钼和碳化钼结构，进一步增强了催化活性，促进了表面碳化，催化活性和催化剂活化之间呈现正反馈的关联机制。
大多数的催化剂表界面结构在反应中会发生动态变化，这一过程与催化剂周围局域气体微环境密切相关。近年来，该团队在气氛诱导催化表界面动态演变的研究中取得系列进展，发现反应气氛（氧化气氛和COx加氢气氛等）可诱导金属催化剂的动态分散和氧化物催化剂的单分散，并显著增强催化反应性能（J. Am. Chem. Soc.，2018；Nat. Commun.，2021；J. Am. Chem. Soc.，2022；Angew. Chem. Int. Ed.，2024；J. Am. Chem. Soc.，2024）。
本工作中，科研人员基于反应环境中的原位及准原位XPS表征，发现在氮化钼（MoNx）催化逆水气变换反应（RWGS）中催化剂的表面结构高度依赖于反应产物，即CO和H2O的分压或浓度，而不依赖于反应物CO2和H2。研究表明，在反应初期产物浓度或分压较低，此时产物中的H2O主导MoNx表面的氧化并形成氧化钼表层活性结构；随着反应进行，产物浓度和分压增加，此时产物CO主导表面碳化并形成碳化钼表层活性结构，该过程促进了反应的进行，并产生更高分压的CO，反过来进一步促进了MoNx的表面碳化。本工作证明了反应过程中催化活性和催化剂结构演变之间的正反馈机制。
相关研究成果以“Reverse water gas-shift reaction product driven dynamic activation of molybdenum nitride catalyst surface”为题，于近日发表在《自然-通讯》（Nature Communications）上。该成果的共同第一作者是我所521组博士后辛慧（已出站）和李荣坦。该研究得到国家重点研发计划、国家自然科学基金、中国科学院碳中和光子科学中心等项目的资助。（文/图 辛慧、李荣坦）
