近日,我所催化基础国家重点实验室纳米与界面催化研究中心碳基能源催化转化研究组(522组)潘秀莲研究员团队在塑料催化转化回收利用领域取得新进展,实现了相对温和条件下CO2与聚烯烃废塑料耦合升级回收高选择性制芳烃等高值化学品。
塑料是重要的合成高分子材料,是现代社会生活和工业生产不可或缺材料,如何解决急剧增加的废塑料对环境和健康的影响,已经成为全球重大问题之一。在众多塑料制品中,以聚乙烯和聚丙烯为代表的聚烯烃约占55%,是产量和消费量最大的塑料。由于聚烯烃分子化学惰性,难以在自然条件下降解。如何在相对温和的条件下,实现聚烯烃碳-碳键选择性断裂和重组是该领域一大挑战。
团队前期在C1化学领域的研究表明,通过双功能催化活性位分离是实现复杂反应体系中产物选择性调控的有效手段之一,如氧化物-分子筛复合的OXZEO催化概念,实现了合成气一步高选择性制低碳烯烃、汽油、芳烃等高值化学品。该催化剂设计概念同样适用于CO2加氢制备系列化学品。在此基础上,本工作中团队将OXZEO催化设计概念拓展应用于CO2与聚烯烃废塑料耦合升级回收中,使CO2作为氢的受体并转化成为碳氢化合物,促进聚烯烃回收成为芳烃。团队通过创制Pt修饰的MnOx-ZSM-5双功能催化剂,将CO2活化和聚烯烃解聚-芳构化的活性位分别分离在金属/金属氧化物和分子筛上,在300 ℃和1 MPa的相对温和条件下,实现一步转化生成芳烃等高值化学品,芳烃收率达到64%,其中60%为苯、甲苯、二甲苯(BTX)。研究证明,每公斤聚烯烃可消耗0.2公斤CO2,且90% CO2转化为芳烃产物,同时生成0.64公斤芳烃,0.28公斤液化气(LPG)和石脑油。本工作中设计的催化体系可适用于聚乙烯、聚丙烯及其塑料制品的升级回收;开发的技术路线不仅实现了聚烯烃类废塑料在相对温和条件下,选择性制BTX等高附加值芳烃,也为CO2的转化利用提供了一条新途径,同时将聚烯烃和CO2两种废物进行资源化利用。
相关研究成果以“CO2 facilitated upcycling of polyolefin plastics to aromatics at low temperature”为题,于近日发表在《国家科学评论》(National Science Review)上。该工作第一作者为522组博士后丁一。上述成果国家自然科学基金等项目的支持。(文/图 丁一)