近日，我所化学动力学研究室光电材料动力学研究组（1121组）吴凯丰研究员和王俊慧研究员团队在半导体热载流子弛豫动力学研究方面取得新进展。研究团队利用红外光直接泵浦胶体量子阱中预掺杂电子的子带间跃迁，揭示了热电子驰豫的本征动力学机制。
由于限域势不同，一维限域的胶体量子阱（即纳米片）的电子结构显著不同于三维限域的胶体量子点。后者的导带和价带附近是完全分立的能级，而前者的导带和价带附近是分立的子带（记为n=1，2，3，……），每个子带在量子阱面内仍然具有类似体相材料的色散关系。这些子带间的电子跃迁和弛豫过程在量子级联激光器等单极光电器件的设计中扮演着非常重要的角色。然而，目前人们对胶体量子阱中的子带间电子弛豫动力学机制理解较为有限。
吴凯丰团队长期致力于胶体纳米晶中热载流子弛豫动力学的研究，前期通过元素掺杂（Nat. Commun.，2019）和电荷掺杂（Nat. Commun.，2021）对三维限域量子点中的热电子弛豫动力学进行了有效调控，将量子点中的热电子能量损失速率从电子伏特每皮秒显著降低到毫电子伏特每皮秒以下，为人们提取利用热电子提供了有效的时间窗口。
本工作中，研究团队选择前期发展的电子掺杂CdSe胶体量子阱（J. Phys. Chem. Lett.，2020）作为模型体系，利用近红外激光脉冲将掺杂在n=1子带的电子共振激发到n=2子带上；随后，利用可见光脉冲探测热电子从n=2子带向n=1子带弛豫的过程。该策略巧妙地解决和避开了前人的研究中所遇到热电子初始状态定义不明确，以及价带上存在空穴，电子-空穴相互作用可能会干扰本征的热电子弛豫动力学等问题。团队发现，热电子从n=2子带发射声子弛豫到n=1子带，以及在n=1子带内的电子-电子散射过程会在200飞秒以内完成，随后的电子冷却过程发生在几皮秒的时间尺度。在考虑电子的“态占据”效应和热电子与光学声子之间的散射相互作用后，这些实验结果可以用数值模拟基本复现。
该工作一方面揭示了胶体量子阱中子带间热电子弛豫的本征物理机制，另一方面也为人们利用胶体量子阱设计相关的单极子带间器件提供了有效信息。
相关成果以“Hot Electron Cooling in n-Doped Colloidal Nanoplatelets Following Near-Infrared Intersubband Excitation”为题，于近日发表在《纳米快报》（Nano Letters）上。上述工作得到了了国家自然科学基金、大连市优秀青年科学基金、中国科学院青促会、我所创新基金等项目的资助。（文/图 王荔峰）
