近日，我所化学动力学研究室光电材料动力学研究组（1121组）吴凯丰研究员与朱井义副研究员团队在胶体低维材料超快光物理研究中取得新进展。团队观测到了胶体CdSe量子阱在近红外飞秒驱动下所产生的Autler-Townes裂分，并揭示了其复杂裂分线形背后的深刻物理机制。
在受失谐光场驱动的二能级系统中，平衡物质态与光子修饰态之间的排斥作用会改变这些能级的位置，被称作光学斯塔克效应。对于共振光场的情形，这种能量调制效应往往需要引入第三个“旁观者”能级来实现，即Autler-Townes裂分。具体而言，当强场耦合三能级系统中的两个能级时，被耦合的能级就会产生裂分，并且可以通过探测这些能级到第三个能级的跃迁来观测到该裂分。这一效应在一系列原子和分子体系中被成功观测，并且逐渐成为了一种量子控制的重要工具，在激光冷却、量子信息处理以及化学反应相干操纵等领域均具有广阔的应用前景。然而，由于被驱动的跃迁偶极矩较小，原子分子体系的谱线能量裂分通常在GHz到MHz的量级，在系统与环境相互作用较强（也即线宽较大）的时候，能量尺度的裂分就变得难以观测。
一些量子限域的半导体系统开始成为观测Autler-Townes裂分的新体系，因为其光与物质的相互作用较强，并且还具有类原子的级联三能级系统。但是这些固体系统和环境的相互作用更强，而且被驱动的跃迁（如子带间和激子内跃迁等）通常在中红外和太赫兹区间，这使得观测Autler-Townes裂分仍然具有相当大的难度，例如需要液氦温度和长波超短脉冲等。
研究团队提出，具有准二维限域和原子级精确厚度的胶体CdSe量子阱（即纳米片）有可能是研究奥特勒-汤斯裂的理想模型体系。相比于传统的半导体量子阱，更显著的限域效应使得胶体CdSe量子阱的子带间跃迁出现在了近红外区。研究团队前期基于该跃迁信号，率先在室温常规条件下观测到了可见光驱动带间跃迁时产生的Floquet态（Nat. Photonics，2024）。原则上，利用近红外光驱动子带间跃迁，也可以在可见光区来观测Autler-Townes裂分。
实验结果表明，在利用飞秒近红外光脉冲共振驱动子带间跃迁的情况下，研究人员确实捕捉到了胶体CdSe量子阱带间跃迁的Autler-Townes裂分。并且，由于带间跃迁和子带间跃迁偶极矩的正交性，这一裂分谱形在正交的泵浦-探测偏振构型下更为显著。此外，该体系的Autler-Townes双线具有高度不对称性以及反常的失谐依赖等新奇特征，其来自于带间驱动和子带间驱动所产生光学位移的竞争效应。通过构建模型，并考虑溶液中胶体纳米片的随机取向，研究人员利用理论模拟定量复现了这些反常的谱形特征，并得到了高达26meV的裂分能。这一数值远远大于此前在原子分子体系观测到的数值，并且和此前在过渡金属二硫化物中驱动激子内跃迁的数值可比拟。
本研究不仅揭示了各向异性的半导体胶体纳米晶中光与物质相互作用的复杂性，还为室温下利用线偏振光相干操纵量子态提供了新的思路。
相关研究成果以“Autler-Townes splitting and linear dichroism in colloidal CdSe nanoplatelets driven by near-infrared pulses”为题，于近日发表在《科学进展》（Science Advances）上。上述工作得到了中国科学院稳定支持基础研究领域青年团队计划、新基石科学基金会科学探索奖、我所创新基金等项目的资助。（文/图 李宇轩、朱井义）
