近日,我所化学动力学研究室表面反应动力学研究组(1114 组)周传耀研究员等利用自行研制的基于高次谐波产生的飞秒时间分辨角分辨极紫外光电子能谱仪,对石墨狄拉克点附近的载流子动力学从能量和动量维度进行了直接测量,发现了与激发光子能量密切相关的碰撞电离,为激发光子能相关的载流子倍增提供了直接证据。
从时间、能量和动量维度认识晶体材料被光激发后的载流子动力学对理解材料本身的性质和优化能量转化效率至关重要。常规的时间分辨技术往往不能获得动量信息,角分辨光电子能谱是研究动量分辨电子结构(能带结构)的利器,结合泵浦-探测技术就能研究载流子在能量和动量空间的演化。根据能量和动量守恒定律,对于高动量空间电子结构(如石墨狄拉克点和单层MoS2价带顶和导带底)的测量需要极紫外波段的光源。
前期,周传耀等利用高次谐波产生技术,获得了42 eV的超快激光,并将其与角分辨光电子能谱结合,研制了飞秒时间分辨角分辨极紫外光电子能谱仪。本工作中,研究人员利用该仪器研究了紫外光和红外光激发下石墨狄拉克点附近的载流子动力学,发现了导带底部载流子的优先增加,系统分析后将其归结为碰撞电离。研究发现,由于散射空间和剩余能量的变化,紫外光激发比红外光激发具有更高的碰撞电离效率,从而具有更有效的载流子倍增。
上述工作以“Excitation Photon Energy-Dependent Carrier Multiplication in Graphite”为题,于近日发表在ACS Materials Letters上。该工作的第一作者是我所1114组的博士后夏树才。上述工作得到了国家重点研发计划、国家自然科学基金、中国科学院等项目的资助。(文/图 夏树才)