近日，我所能源催化转化全国重点实验室纳米与界面催化研究中心碳基资源电催化转化研究组（523组）包信和院士、高敦峰研究员团队与复旦大学汪国雄教授合作，在乙烯电化学转化利用方面取得新进展，利用单原子铂稳定活性超氧物种，实现了高效的直接乙烯电催化环氧化制环氧乙烷。
环氧乙烷是一种重要的化工中间体，工业上主要通过在较高温度（230至270 °C）和压力（1至3 MPa）下乙烯和氧气的反应来制备，该工艺存在转化率和选择性有限、能耗高、碳排放大等问题。直接电催化乙烯环氧化利用可再生电能驱动且以水作为唯一氧化剂，是一条绿色、低碳的环氧乙烷生产路线。但该过程面临着典型的活性—选择性跷跷板效应问题：活性氧物种的氧化能力过强会导致过度氧化生成二氧化碳，而氧化能力不足则难以高效活化和转化乙烯。
在本工作中，研究团队构建了氧化钯（PdO）负载的铂（Pt）单原子催化剂（Pt-PdO），以生成和稳定超氧物种（*O2–）作为活性氧物种。研究团队在基于阴离子交换膜的零间隙膜电极电解器中，实现了74%的环氧乙烷法拉第效率和71 mA cm–2的环氧乙烷分电流密度。进一步，研究团队通过100 cm2电解器的放大实验，在总电流为15 A时实现环氧乙烷生成速率为6.4 g h-1。电化学原位谱学表征和理论计算表明，Pt单原子与电解质中的高氯酸根阴离子协同促进了超氧物种生成，进而加速PdO载体上吸附乙烯的选择性氧化。
相关研究成果以“Single Atom Pt-Stabilized Superoxo Species for Direct Electrocatalytic Ethylene Epoxidation”为题，于近日发表在《美国化学会志》（Journal of the American Chemical Society）上。该工作的第一作者是我所523组博士研究生王含羽和刘天夫副研究员。上述工作得到国家重点研发计划、国家自然科学基金、中国科学院B类先导专项“能源电催化的动态解析与智能设计”、辽宁省自然科学基金、辽宁滨海实验室、我所创新基金等项目的支持。（文/图 王含羽、高敦峰）
