我所在可见光下实现乙烷高选择性光催化制乙酸

近日,我所太阳能制储氢材料与催化研究组(DNL1621组)章福祥研究员团队在光催化选择性氧化乙烷制乙酸研究中取得新进展。团队发现金(Au)的等离激元共振效应可促进光生电子转移与二次激发,调控氧还原生成超氧自由基而非羟基自由基,进而在温和条件下(2570 oC)下实现光催化乙烷至乙酸的高选择性(>80%)合成。

甲烷、乙烷等天然气组分的资源化转化利用研究具有重要意义。光催化技术可在温和条件下活化C-H键,但其产物选择性调控仍面临挑战。在本工作中,团队通过等离子体二次激发策略,调控氧还原自由基定向生成超氧自由基(·O2),有效解决了·OH导致乙烷深度氧化和选择性难调控的难题。团队通过在氧化钨(WO3)光催化剂表面引入Au纳米颗粒(Au-WO3),将WO3光生电子转移至Au表面,经二次激发至高能态,实现氧气单电子还原生成·O2,从而调控乙烷氧化反应路径,实现可见光下乙酸的高选择性合成。在可见光(λ > 420 nm)照射下,Au-WO3催化乙烷转化生成乙酸的选择性超80%,乙酸浓度达100 mmol·L−1。该工作为光催化氧化反应的选择性调控提供了新思路。

章福祥研究团队长期致力于太阳能光化学转化研究,在捕光、催化等材料设计合成、原位表征与理论模拟、表界面调控、光催化剂体系构筑等方向取得了系统性研究进展。在前期可见光催化全分解水制氢基础上,团队近期将研究拓展至甲烷、乙烷等天然气组分的选择性转化,以实现太阳能光化学转化,设计合成了用于甲烷活化与定向C-C偶联的光催化剂体系(J. Am. Chem. Soc.2025Angew. Chem. Int. Ed.2025

相关工作以“Plasmonic Re-Excitation Enables Superoxide-Mediated Ethane Conversion to Acetic Acid under Visible Light”为题,发表在《美国化学会志》(Journal of the American Chemical Society)上。该工作的共同第一作者为我所1621组罗磊研究员和李东辉博士。上述工作得到国家自然科学基金、辽宁滨海实验室、中国博士后科学基金等项目的资助。(文/图 罗磊)

文章链接:https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.6c08386

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