近日，我所催化基础国家重点实验室纳米与界面催化研究中心（502组群）包信和院士、傅强研究员团队在动态限域催化研究方面取得新进展，发现利用担载催化剂颗粒周围的反应微环境，可以实现反应气氛限域稳定高活性团簇结构，有效打破了团簇催化剂活性与稳定性之间的跷跷板效应。
利用纳米空间限域效应或金属-载体界面作用可以约束金属纳米团簇，使其能够在高温等苛刻条件下保持稳定。但是这些策略同时会限制分子扩散、降低表面活性位点数量或弱化表面活化反应分子的能力，从而降低催化活性，表现出活性与稳定性之间的跷跷板效应。近年来，该团队在气氛诱导催化表界面结构动态演变的研究中取得系列进展，先后发现氧化气氛、加氢气氛等可以有效诱导金属催化剂的动态分散或氧化物催化剂的单层分散，并增强催化反应性能（J. Am. Chem. Soc.，2018；Nat. Commun.，2021；Proc. Natl. Acad. Sci. U.S.A.，2022；J. Am. Chem. Soc.，2024；Nat. Commun.，2024）。团队进一步提出利用反应气氛来分散和稳定金属纳米团簇，揭示气体-金属-载体界面的动态限域效应。
本工作中，研究人员发现富氧的CO氧化反应气氛可以诱导银纳米颗粒再分散生成银纳米团簇，实现催化剂在反应中的原位活化。吸附在银团簇表面的活性氧物种和氧化物载体上的表面羟基在反应过程中不断被消耗（热脱附及与CO反应）和补充（气相O2和H2O分子表面解离），从而构成动态的吸附氧层和表面羟基基团，形成限域微环境稳定担载银纳米团簇。研究人员利用反应气氛动态稳定的担载Ag团簇，可以实现从室温到800度的超宽温区条件下CO完全转化，并展现出高温下（300度）超1000小时的高抗烧结能力。本工作展示了气体-金属-载体相互作用所产生的动态限域效应，为设计稳定且高活性的金属纳米簇催化剂提供了一种有效策略。
相关研究成果以“Dynamically Confined Active Silver Nanoclusters with Ultrawide Operating Temperature Window in CO oxidation”为题，于近日发表在《德国应用化学》（Angewandte Chemie International Edition）上。该成果的第一作者是我所521组博士后李荣坦。该研究得到国家重点研发计划、国家自然科学基金、中国科学院碳中和光子科学中心等项目的资助。（文/图 李荣坦）
文章链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/ange.202416852
