我所开发高效集成催化体系实现合成气高选择性转化制C4+长链醇

近日,我所化石能源与应用催化研究部合成气转化与精细化学品催化研究中心(DNL0805组群)丁云杰研究员、朱何俊研究员团队在合成气转化领域取得新进展。团队通过双活性中心构筑、多活性位点协同、多反应路径耦合等策略,构建了CoMnCs/C|Rh1/3v-POPs-PPh3|CuZrO2/SiO2高效集成催化体系,实现了合成气定向转化制备C4+长链醇,C4+醇选择性达到80%,为解决该领域反应网络复杂、副产物多、目标产物选择性低等难题提供了新思路。

C4+长链醇作为食品、纺织、医药、能源等领域的关键基础化学品,全球市场需求持续增长。合成气直接转化制长链醇近年来备受关注,但受限于复杂的反应网络,长链醇选择性普遍低于30%,制约了其工业化进程,实现C4+醇选择性突破成为该领域长期面临的关键问题。

丁云杰团队长期致力于含碳资源小分子的高值化利用,在合成气制液体燃料/含氧化合物及烯烃多相氢甲酰化领域取得系列进展。团队研制出合成气制高碳醇的炭载钴-碳化钴基催化剂(Appl. Catal. A, Gen.2009ACS Catal.2015ACS Catal.2018ACS Catal.2021Chin. J. Catal.2025),并在10万吨级工业示范装置上完成国际首套万吨级合成气制高碳醇工业试验。同时,团队先后开发了系列多孔有机聚合物负载型铑基单原子催化剂(J. Mol. Catal. A-Chem.2015Green Chem.2016Angew. Chem. Int. Ed.2023Nat. Commun.2024ACS Catal.2026),并于2020年完成全球首套5万吨/年乙烯多相氢甲酰化及其加氢制正丙醇技术的工业化应用。

在本工作中,团队通过精准设计合成Cs2O-Co2C-Co界面、Rh单核络合物与Cu-ZrO2界面三种活性位点,实现反应路径耦合,构建了合成气高效转化制备C4+长链醇的集成催化体系。研究发现,Cs2O-Co2C-Co界面活性位有效促进了CO插入并降低加氢能垒,从而有利于含氧化合物/烯烃的生成,为系统有机集成奠定了基础;Rh单核络合物实现了副产混合烯烃的高效、定向氢甲酰化转化;Cu-ZrO2界面在复杂体系中表现出良好的醛加氢性能和抗CO中毒能力,有效抑制了水煤气变换等副反应。进一步,团队通过将合成气制含氧化合物/烯烃、多相氢甲酰化及加氢反应过程耦合,实现了从合成气到C4+长链醇的定向合成,简化了工艺流程,避免了中间产物的分离。团队在实现合成气高选择性转化为长链醇的同时,将CO2选择性控制在1%左右,提升了碳基资源利用率并降低了总体碳足迹,碳原子效率达到95%。本工作为合成气高效定向转化制备高附加值长链醇提供了新路径。

相关研究成果以“Selective conversion of syngas to C4+ long-chain alcohols”为题,于近日发表在《自然-通讯》(Nature Communications)上。该工作的共同第一作者是我所博士后李怡蕙和DNL0805组群赵子昂副研究员。上述工作得到了国家重点研发计划、国家自然科学基金、中国科学院A类先导专项“煤炭清洁燃烧与低碳利用”、能源催化转化全国重点实验室开放基金、我所优秀博士后等项目的支持。(文/图 李怡蕙、赵子昂)

文章链接:https://www.nature.com/articles/s41467-026-70994-z

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