我所揭示电场下氢负离子介导的NaAlH4可逆相变

    近日,我所氢能与先进材料研究部氢化物能源化学研究中心(DNL1901组群)陈萍研究员、曹湖军研究员团队与我所燃料电池研究部谱学电化学与锂离子电池研究组(DNL0307组)钟贵明副研究员合作,在氢负离子介导金属氢化物电极相变研究中取得新进展。

氢负离子(H⁻)是一种具有强还原性和高极化率的载流子,近年来在固态离子学与新型电化学器件领域中引起广泛关注,并催生出新型二次电池与储氢技术。然而,氢负离子介导的金属氢化物相变过程及其对应的动力学行为,尤其是固态体系中电化学驱动与传统热驱动相变之间的异同,仍缺乏系统讨论。

针对上述问题,团队基于NaAlH4为正极的全固态氢负离子电池体系,借助原位固体核磁技术系统研究了电极在充放电过程中的相变路径、界面演化及传输行为。实验结果表明,在室温和常压条件下,NaAlH4电极能够实现第二步脱氢反应的可逆相变,对应约5.6 wt%的氢负离子的可逆脱嵌能力。本工作不仅从实验层面揭示了氢负离子介导电化学反应与传统热驱动吸脱氢过程之间的行为差异,为理解固态氢负离子器件中的界面反应与传输机制提供了依据,也为氢负离子在电化学储能与能量转换领域的应用奠定了基础。

陈萍、曹湖军研究团队长期致力于氢负离子导体材料的开发及其器件研制。在前期工作中,团队报道了首例温和条件下的超快氢负离子导体(Nature2023)、发现了晶格畸变稀土氢化物的“冷冻效应”(Angew. Chem. Int. Ed.2024)、开发出新型核壳结构复合氢负离子导体并此构建了首例全固态氢负离子原型电池(Nature2025)。

相关研究成果以“Reversible Hydride Ion-Mediated Electrochemistry in Sodium Aluminum Hydride”为题,发表在《美国化学会志》(Journal of the American Chemical Society)上,该工作的第一作者是中国科学技术大学博士研究生邹韧和我所副研究员崔继荣,固体核磁研究部分得到钟贵明支持。上述工作得到了国家重点研发计划、国家自然科学基金、辽宁省科技重大专项、辽宁省杰出青年等项目的支持。(文/图 邹韧、崔继荣)

文章链接:https://doi.org/10.1021/jacs.6c01374

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