分子筛是石油化工和精细化工等领域应用最广泛的催化材料。在过去的50年中,人们合成出大量不同结构的分子筛,但是对于它们的合成机理并不十分清楚。因此,分子筛合成机理的研究成为分子筛研究领域的重要课题。近年来,李灿院士研究组利用自行研制的紫外拉曼光谱仪结合原位拉曼光谱技术对分子筛以及过渡金属杂原子分子筛的合成机理进行了系统的研究,从分子层次上研究了杂原子分子筛合成中含杂原子活性中心的演化以及分子筛形成过程。通过研究典型分子筛(如X,Y和ZSM-5等)从原料开始到分子筛晶体生成的合成过程,检测合成过程中的关键物种,对分子筛骨架形成机理有了更深入的认识。
最近,李灿院士研究组通过巧妙设计的原位紫外拉曼光谱池深入研究了AlPO-5分子筛的晶化过程,可以同时检测模板剂与分子筛的结构信息,发现了磷酸铝分子筛形成初期模板剂的振动与孔道结构形成之间的关联,检测到含有四元环的无定形孔道中间物,同时观测到了四元环向六元环转换的过程。为磷铝分子筛合成机理的确认提供了直接的实验证据。相关结果相继发表在《欧洲化学》(Chem. Eur. J., 14: 5125-5129, 2008;Chem. Eur. J., 15:3268-3276, 2009)和《德国应用化学》 (Fengtao Fan, Zhaochi Feng, Can Li, et al., Angew. Chem., Int. Ed., 2009, 48, 8743-8747)上。(文/图 范峰滔)