纳米催化的形貌效应研究取得重要进展

催化基础国家重点实验室催化反应化学研究组(501组)申文杰研究员等与能源研究技术平台电镜技术研究组刘景月教授(Arizona State University)合作,近日在利用氧化铈纳米棒结构稳定金纳米粒子研究方面取得重要进展,研究成果以通讯形式在线发表在Journal of the American Chemical Society上(http://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/ja310341j)。

该工作利用氧化铈纳米棒表面的氧空穴稳定2-4nm的金粒子,实现了Au/CeO2催化剂在低温水气变换反应过程中的高活性和高稳定;利用高分辨电镜和气氛电镜技术研究了金纳米粒子与氧化铈载体的界面结构特征及在反应气氛下的动态行为,发现金纳米粒子在573K没有明显的尺寸变化,但其形状随反应气氛改变,在氧化气氛下可稳定而在还原气氛下则发生重构;提出了2-4nm金粒子的微观结构以及处于表面和界面金原子的化学功能。该工作对研制高稳定性的氧化物负载的金属纳米粒子催化剂具有借鉴价值。

催化反应化学研究组近年来开展了形貌和尺寸可控的纳米材料合成及催化剂的构效关系研究,此前已成功制备出结构规整的Co3O4纳米棒,利用其表面丰富的表面活性位催化一氧化碳低温氧化(Nature, 458 (2009) 746-749);利用溶剂热处理调变β-FeOOH前驱体的脱水方式首次获得了具有高温稳定性的γ-Fe2O3纳米棒,实现了在富氧气氛下NO和NH3分子的高效活化(Angew. Chem. Int. Ed. 51 (2012) 2989-2993)。这些结果对研制高活性氧化物催化剂以及调控金属-氧化物相互作用方式具有重要的理论意义和应用价值。

以上研究得到了国家自然科学基金委和科技部等相关项目的资助。(文/图 塔娜)

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