近日,我所无机膜与催化新材料研究组(504组)杨维慎研究员、班宇杰副研究员团队与中山大学陈小明院士团队合作,提出“热驱动分子守门员”分离新概念,金属-有机框架膜的H2/CO2分离选择性可由温度动态、可逆调制,膜在513 K下的选择性较室温提高一个数量级。
高温分离对化学工业至关重要。纳米孔分子筛膜是应用前景广阔的重要分离膜类型,可实现分子识别与筛分。然而,在高温下,纳米孔热膨胀、非均匀分子扩散热活化等因素会降低分子筛膜本征筛分精度,绝大多数分子筛膜的分离选择性会大幅衰减。
为解决上述挑战性问题,研究团队从足球守门员身上获得灵感,提出“热驱动分子守门员”新概念,通过气-固热反应过程,一步诱导金属-有机框架前驱体发生配体交换、转晶、原配体分子离体与孔内均匀封装。通过与中山大学陈小明院士、周东东副教授团队合作,开展了系统的结构精修和理论计算,结合原位实验研究,证实该残骸分子如同膜材料“孔口守门员”,被高温“激活”,随温度发生显著迁移,动态重塑膜材料筛分孔窗,实现CO2精确截留,解决CO2高温活化扩散导致的分离精度降低问题,H2/CO2分离选择性在近工况温度下提高一个数量级。该分离新概念拓展了分子筛膜分离应用的温度窗口,对分子筛膜设计具有重要意义。该工作超算部分由中山大学国家超算广州中心卢宇彤教授团队完成。
相关工作以“Heat-driven molecule gatekeepers in MOF membrane for record-high H2 selectivity”为题,于近日发表在《科学进展》(Science Advances)上。论文共同第一作者为我所504组毕业生赵萌博士,中山大学生物无机与合成化学教育部重点实验室周东东副教授、国家超算广州中心博士研究生陈品。以上工作获得国家自然科学基金委重大项目等支持。(文/图 班宇杰)